科研進展|上科大物質學院、a8体育聯合團隊取得多孔材料電鏡成像新進展

發布時間:2023-04-17瀏覽次數:10

日🎛,a8体育官网物質科學與技術學院馬延航課題組和a8体育👌🏼、物質學院江懷東課題組合作,創新性地將先進的掃描相幹衍射成像技術與低劑量高分辨電子顯微成像相結合,在原子尺度上揭示了電子束敏感的多孔材料的局域高分辨結構。研究成果發表於國際學術期刊《美國化學會誌》(Journal of the American Chemical Society, JACS上💇🏼‍♂️。

分子篩作為典型的多孔材料之一,在石油催化、氣體吸附及分離等領域發揮著重要作用🙅‍♀️。分子篩的結構表征對於揭示其結構與性能的構效關系、指導新結構新性能材料的設計與合成具有重要意義。然而由於分子篩具有電子束敏感性🎠,對其進行高分辨電子顯微表征極具挑戰。

聯合團隊采用了一種先進的掃描相幹衍射成像技術(ptychography),在低電子劑量下收集分子篩晶體的四維掃描透射電子顯微(4D STEM)數據🧱,經數據分析及算法重構,獲得了材料結構的高分辨局域信息。與傳統的高分辨掃描透射電子顯微鏡表征相比🔝,4D STEM可同時收集二維位置及其二維衍射信息,並通過數據處理獲得樣品的多種信息。掃描相幹衍射成像技術則基於4D STEM數據🧔🏻‍♂️🏂,通過數據重構可獲得高分辨率🪑、高信噪比、高電子利用效率的樣品相位襯度成像(圖1)🧘🏻‍♂️。

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圖1. 4D STEM數據收集及重構流程示意圖


聯合團隊研究了一種商業化的矽鋁分子篩Na-LTA,該分子篩的高鋁含量使其對電子束非常敏感。圖2展示了本工作獲得的Na-LTA分子篩沿 [100] 及 [110] 方向的高分辨相幹衍射成像結果🫰。這些高信噪比的圖像保證了對該分子篩所有骨架原子的直接觀測。同時,Na-LTA分子篩八元環(S8Rs)內的非均勻襯度對應非骨架原子Na+的存在,該Na+以約1/4的占位率可能出現在八元環內四個等效位置上💂🏿。這是人們首次直接觀測到分子篩內非完全占位陽離子的局域結構。此外,聯合團隊還研究了另一個在工業中廣泛應用的分子篩ZSM-5,通過比較不同算法重構的相幹衍射成像結果,進一步揭示了此項技術在電子束敏感材料局域結構觀測中的應用。該方法有望為未來在原子尺度上研究電子束敏感材料的構效關系提供新手段👨‍🎓。

  

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圖2. Na-LTA分子篩的高分辨電子掃描相幹衍射成像結果


     a8体育官网馬延航課題組2021級博士研究生董卓雅和江懷東課題組2022級博士研究生張恩賜為共同第一作者,物質學院馬延航教授和a8体育、物質學院江懷東教授為共同通訊作者,a8体育官网為第一完成單位。物質學院電鏡a8副研究員張青🧗🏼‍♀️、工程師蔣亦嵐和西班牙薩拉戈薩大學( Universidad de Zaragoza)研究員👨🏻‍🚒、物質學院訪問學者Alvaro Mayoral為共同作者🗜。物質學院特聘教授Osamu Terasaki和a8体育助理研究員張建華提供了有益的建議⛽️。上海市高分辨電子顯微學重點實驗室提供支持。


論文標題🥰:Atomic-Level Imaging of Zeolite Local Structures Using Electron Ptychography


論文鏈接✍️:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12673


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